Nachfolgend wird die vorgenannte Empfehlung der Strahlenschutzkommission, verabschiedet in der 197. Sitzung der Kommission am 16. Dezember 2004, bekannt gegeben.

1 Anwendungsbereich

Für die Umsetzung in der Strahlenschutzverordnung ( StrlSchV) [1] enthaltener Regelungen

• zum Nachweis der Einhaltung von Überwachungsgrenzen zur Verwertung oder Beseitigung von Rückständen≫ erhöhter spezifischer Aktivität von Radionukliden der natürlichen Zerfallsreihen von U-238 und Th-232 gemäß § 97 der Strahlenschutzverordnung (StrlSchV) in Verbindung mit der Anlage XII Teil B und
• zum Nachweis der Einhaltung einer effektiven Dosis von 1 mSv/A als Richtwert zur Strahlenexposition von Einzelpersonen der Bevölkerung infolge einer Verwertung oder Beseitigung von Rückständen auf Basis von Dosisabschätzungen unter Beachtung der Umstände des Einzelfalls für eine Entlassung von Rückständen aus der Überwachung nach § 98 StrlSchV in Verbindung mit der Anlage XII Teil D bzw. Teil C bei gemeinsamer Deponierung mit anderen Rückständen oder Abfällen

ist die Ermittlung repräsentativer Werte der spezifischen Aktivität erforderlich. Hierzu empfiehlt die Strahlenschutzkommission (SSK) Grundsätze und Methoden zur Berücksichtigung von statistischen Unsicherheiten. Diese können analog zur Erstellung von Rückstandskonzepten gemäß § 100 StrlSchV sowie für die Beurteilung sonstiger Materialien, die keine Rückstände im Sinne der Anlage XII Teil A sind, für die aber nach § 102 StrlSchV Strahlenschutzmaßnahmen zu prüfen sind, herangezogen werden. Von den hier empfohlenen Verfahren kann in begründeten Fällen, z.B. bei kleinen Mengen, abgewichen werden, wenn durch andere Verfahren hinreichend konservativ der Nachweis der Einhaltung von Überwachungsgrenzen bzw. des Dosisrichtwerts zur Verwertung oder Beseitigung von Rückständen erbracht werden kann.

2 Gegenstand

Rückstände der in der StrlSchV Anlage XII Teil A genannten Art und Herkunft sind nicht überwachungsbedürftig, wenn sichergestellt ist, dass bei ihrer Beseitigung oder Verwertung die Überwachungsgrenzen nach Anlage XII Teil B eingehalten werden. Die Einhaltung der Überwachungsgrenzen ist auf der Basis von repräsentativ ermittelten Werten C_U238max und C_Th232max der größten spezifischen Aktivitäten der Radionuklide der Zerfallsreihen von U-238 und Th-232 nachzuweisen.

Gemäß StrlSchV Anlage XII Teil B Nr. 1 ist die Einhaltung der Summenformel

mit einem Wert der Überwachungsgrenze von C = 1 Bq/g zu überprüfen. Ist C_U238max oder C_Th232max kleiner als 0,2 Bq/g, so bleibt die jeweilige Nuklidkette unberücksichtigt. Wenn C_U238max und C_Th232max kleiner als 0,2 Bq/g sind, so liegt nach StrlSchV Anlage XII kein Rückstand im Sinne von § 97 vor.

Abweichend davon gelten nach Anlage XII Teil B Nr. 2 bzw. Nr. 3 die Überwachungsgrenzen

• C = 0,5 Bq/g bei Deponierung von Rückstandsmengen über 5000 t/a im Einzugsbereich eines nutzbaren Grundwasserleiters sowie bei Verwertung in Baustoffen für den Hausbau mit einem Anteil von mehr als 20 % oder bei der Verwertung in Baustoffen des Straßen-, Wege-, Landschafts- oder Wasserbaus sowie im Bereich von Sport- und Spielplätzen mit einem Anteil von mehr als 50 %;
• C = 5 Bq/g bei der untertägigen Verwertung oder Deponierung von Rückständen.

Gemäß Anlage XII Teil B Nr. 4 ist abweichend von (1) von der Summenformel

auszugehen, wenn die größte spezifische Aktivität der Radionuklide der Teilkette Pb-210++ um einen Faktor von A > 5 über den spezifischen Aktivitäten der übrigen Radionuklide der U-238-Zerfallsreihe liegt. Für den Faktor R gelten bei übertägiger Verwertung oder Beseitigung ein Wert von 0,5 und bei untertägiger Verwertung oder Beseitigung in Abhängigkeit von A folgende Werte: R = 0,3 für 5 < A ≤; 10; R = 0,2 für 10 < A ≤; 20; R = 0,1 für 20 < A.

Gemäß Anlage XII Teil B Nr. 5 gelten abweichend von (1) die Bedingungen

wenn bei der Deponierung oder bei der Verwertung von Nebengestein im Straßen-, Wege- oder Landschaftsbau sowie im Bereich von Sport- und Spielplätzen im Einzugsbereich eines nutzbaren Grundwasserleiters eine Fläche von mehr als 1 ha belegt wird.

Maßstab für die Entlassung von Rückständen aus der Überwachung nach § 98 StrlSchV ist die Einhaltung des Richtwertes von 1 mSv/A für die durch die Beseitigung oder Verwertung bedingte Strahlenexposition von Einzelpersonen der Bevölkerung unter Beachtung der Umstände des Einzelfalls. Die zum Nachweis der Einhaltung dieses Richtwertes erforderlichen Dosisabschätzungen sind nach Anlage XII Teil D für realistische Expositionspfade und Expositionsannahmen vorzunehmen. Hierzu sind repräsentative Werte der spezifischen Aktivität der dosisbestimmenden Radionuklide der Zerfallsreihen von U-238, U-235 und Th-232 für die Rückstände zu ermitteln.

Für eine Entlassung von Rückständen aus der Überwachung zum Zweck einer gemeinsamen Deponierung mit anderen Rückständen oder Abfällen auf Basis des vereinfachten Nachweises der Einhaltung des Dosisrichtwertes gemäß Anlage XII Teil C sind mittlere spezifische Aktivitäten C^M_U238max und C^M_Th232max für die innerhalb von 12 Monaten auf der Deponie insgesamt beseitigten Rückstände und sonstigen Abfälle zu bestimmen. Die Mittelwerte C^M_U238max und C^M_Th232max dürfen über das Verhältnis der Gesamtaktivitäten der in 12 Monaten deponierten überwachungsbedürftigen Rückstände zur Gesamtmasse der in diesem Zeitraum deponierten Rückstände und Abfälle abgeschätzt werden. Die Gesamtaktivitäten der deponierten überwachungsbedürftigen Rückstände sind aus deren Massen und repräsentativen Werten C_U238max und C_Th232max der größten spezifischen Aktivität der Radionuklide der beiden Zerfallsreihen zu bestimmen.

Die Dosisabschätzungen, die den Überwachungsgrenzen der Anlage XII Teile B und C zugrunde liegen, basieren auf dem Erwartungswert der spezifischen Aktivität für die zur Verwertung bzw. Beseitigung vorgesehenen Rückstände [2]. Der Erwartungswert der spezifischen Aktivität eines Radionuklids in einer gegebenen Rückstandsmenge ist das Verhältnis der Gesamtaktivität dieses Radionuklids zur Gesamtmasse.

Die messtechnische Ermittlung dieser Größe anhand von Stichproben kann infolge heterogener Verteilungen der Aktivität in der Rückstandsmenge und des begrenzten Umfangs von Stichproben nur einen Schätzwert liefern. Die Forderung der StrlSchV, dass zum Nachweis der Einhaltung von Überwachungsgrenzen bzw. des Dosisrichtwertes von repräsentativ ermittelten Werten der spezifischen Aktivität auszugehen ist, verlangt eine möglichst realistische und zugleich ausreichend konservative Schätzung der Erwartungswerte der spezifischen Aktivitäten anhand von Stichproben.

Gegenstand dieser Empfehlung sind Grundsätze und Methoden für die Ermittlung repräsentativer Werte der spezifischen Aktivitäten der Radionuklide der drei natürlichen Zerfallsreihen von U-238, U-235 und Th-232 bzw. der Maximalwerte C_U238max und C_Th232max unter Beachtung von statistischen Unsicherheiten, die aus der Heterogenität oder Variabilität der Rückstände resultieren. Die Empfehlung betrifft auch die Festlegung von Chargen zum Nachweis der Einhaltung von Überwachungsgrenzen bzw. des Dosisrichtwertes für Rückstandsmengen sowie Art und Umfang der Beprobung.

3 Grundsätze

3.1 Festlegung von Chargen

Die spezifische Aktivität der Rückstände aus bergbaulichen und industriellen Prozessen kann durch Verarbeitung unterschiedlicher Eingangsstoffe bzw. durch Veränderungen der Prozessparameter erhebliche Schwankungen aufweisen. Die Ermittlung von repräsentativen Werten der spezifischen Aktivität zum Nachweis der Einhaltung von Überwachungsgrenzen bzw. des Dosisrichtwertes oder zur Aufstellung von Bilanzen sollte für Chargen erfolgen, die dadurch charakterisiert sind, dass auf Grund ihrer Herkunft keine erheblichen technologisch bedingten Schwankungen der spezifischen Aktivität zu erwarten sind und ihre Verwertung oder Beseitigung einheitlich erfolgt. Eine Charge sollte in der Regel auf die im Laufe eines Jahres anfallende Rückstandsmenge begrenzt werden.

Der Grundsatz, die Einhaltung von Überwachungsgrenzen für einzelne Chargen zu prüfen, bietet eine hinreichende Flexibilität bei der Festlegung damit verbundener Rückstandsmengen gemäß den konkreten Gegebenheiten. So wird es für Rückstände, deren spezifische Aktivität weit unter der Überwachungsgrenze für einen vorgesehenen Weg der Verwertung oder Beseitigung liegt, nicht erforderlich sein, bei relativ kleinen technologisch bedingten Schwankungen der spezifischen Aktivität eine Aufteilung in mehrere Chargen vorzunehmen. Eine feinere Aufteilung der Rückstände in Chargen kann dagegen angebracht sein, wenn auf Basis der vorliegenden Messungen davon ausgegangen werden muss, dass die spezifische Aktivität in der Nähe der Überwachungsgrenze liegt.

3.2 Beprobung

Die Beprobung von Chargen sollte unter Beachtung der konkreten Umstände des jeweiligen Falls so erfolgen, dass den Voraussetzungen an die Schätzung des Erwartungswertes der spezifischen Aktivitäten auf Basis zufälliger Stichproben möglichst gut Rechnung getragen wird. Methodische Hinweise zur Festlegung des Stichprobenumfangs enthält das Kapitel 4 dieser Empfehlung.

3.3 Messtechnisch zu erfassende Radionuklide

Die Strahlenexposition der Bevölkerung infolge der Verwertung oder Beseitigung von Rückständen wird durch die Er-wartungswerte der spezifischen Aktivitäten der Radionuklide in der jeweiligen Charge bestimmt [2]. Für den Nachweis der Einhaltung von Überwachungsgrenzen nach § 97 StrlSchV in Verbindung mit der Anlage XII Teil B und den vereinfachten Nachweis der Einhaltung des Dosisrichtwertes nach § 98 StrlSchV in Verbindung mit der Anlage XII Teil C sind nur die Radionuklide aus den Zerfallsreihen von U-238 und Th-232 mit dem jeweils höchsten Erwartungswert der spezifischen Aktivität, die als C_U238max bzw. C_Th232max bezeichnet werden, relevant. Dosisbeiträge durch Radionuklide der U-235-Zerfallsreihe sind in den Überwachungsgrenzen bei Ansatz des natürlichen Aktivitätsverhältnisses der Radionuklide der U-238- und der U-235-Zerfallsreihe berücksichtigt.

Die Einhaltung des Dosisrichtwertes nach § 98 StrlSchV in Verbindung mit der Anlage XII Teil D kann unter Berücksichtigung von Störungen des radioaktiven Gleichgewichtes innerhalb der Zerfallsreihen nachgewiesen werden. Hierzu sind grundsätzlich auch die spezifischen Aktivitäten der langlebigen Radionuklide der U-235-Zerfallsreihe zu bestimmen.

Für kurzlebige Radionuklide der Zerfallsreihe von U-238, U-235 und Th-232 kann vom Aktivitätsgleichgewicht mit dem jeweils übergeordneten langlebigen Radionuklid ausgegangen werden. Für das langlebige Radionuklid U-234 (Halbwertszeit: 2,5.10⁵ a) kann in der Regel angenommen werden, dass in Rückständen U-234 die gleiche spezifische Aktivität aufweist wie U-238. Für die spezifische Aktivität des langlebigen Radionuklids U-235 kann ein Wert von 5 % der spezifischen Aktivität von U-238 angenommen werden.

Somit sind i. Allg. die spezifischen Aktivitäten für folgende langlebige Radionuklide zu bestimmen:

In einer ersten Untersuchung der in bergbaulichen bzw. industriellen Prozessen anfallenden Rückstände sollten unter Beachtung von Vorkenntnissen zu ihrer Herkunft und Entstehung Messungen zur spezifischen Aktivität C_r für die relevanten langlebigen Radionuklide (r) vorgenommen werden. Wenn in etwa gleiche Eingangsstoffe und Prozessparameter beibehalten werden, muss für weitere Beprobungen nicht unbedingt die spezifische Aktivität aller relevanten Radionuklide gemessen werden. Auf Grundlage der Basisuntersuchung können Aktivitätsrelationen C_r /C_ref zu geeigneten Referenznukliden (ref) ermittelt werden, die zur weiteren Analyse von Stichproben genutzt werden können. Solche Aktivitätsrelationen sollen aber durch neue Messungen überprüft und ggf. präzisiert werden, wenn erhebliche Veränderungen der Eingangsstoffe oder der Prozessparameter eingetreten sind.

3.4 Messverfahren

Zur Ermittlung der spezifischen Aktivität von Rückständen können verschiedene Messverfahren angewendet werden. Besonders geeignet sind Messungen mittels γ-Spektrometrie, da mit diesem Messverfahren die spezifische Aktivität fast aller relevanten langlebigen Radionuklide gleichzeitig gemessen werden kann. Die Standardunsicherheiten liegen hier nach Stand der Technik zwischen 10 und 20 %. Hinweise zur Messung der spezifischen Aktivität der langlebigen Radionuklide der natürlichen Zerfallsreihen enthält Anhang A; bzgl. ausführlicher Erläuterungen siehe in [3] und [4].

Für Messungen der spezifischen Aktivität sollten vollständige Standardunsicherheiten ausgewiesen werden, die statistische und systematische Messunsicherheiten nach DIN 1319-3 und -4 erfassen (Typ A und Typ B Unsicherheiten; siehe [5], [6], [7]). Wird für einzelne Radionuklide die spezifische Aktivität aus Messwerten für Referenznuklide und vorab ermittelten Aktivitätsrelationen bestimmt, so sollte neben der Messunsicherheit für das Referenznuklid auch die Unsicherheit der zugrunde gelegten Aktivitätsrelation erfasst werden.

3.5 Zufällige Schwankungen der spezifischen Aktivität

Die i. Allg. vorliegende räumliche Heterogenität oder zeitliche Variabilität der spezifischen Aktivität von Rückständen bewirkt zufällige Schwankungen der Messwerte von Stichproben. Daraus resultieren statistische Unsicherheiten der Schätzung von Erwartungswerten der spezifischen Aktivität. Für den Nachweis der Einhaltung von Überwachungsgrenzen bzw. des Dosisrichtwertes wird empfohlen, eine obere Konfidenzgrenze der Schätzung des Erwartungswertes als repräsentativen Wert der spezifischen Aktivität zu verwenden.

Eine obere Konfidenzgrenze wird so definiert, dass zu einem vorgegebenen Vertrauensniveau P der wahre Erwartungswert unter dieser Kenngröße liegt. Analog zur oberen Konfidenzgrenze kann eine untere Konfidenzgrenze für den Erwartungswert berechnet werden, die zum vorgegebenen Vertrauensniveau P kleiner als der wahre Erwartungswert ist. Die Konfidenzgrenzen zur Schätzung des Erwartungswertes der spezifischen Aktivität sollten zum Vertrauensniveau P = 0,95 bestimmt werden. Auf diesem Weg kann das Ziel einer realitätsnahen, ausreichend konservativen und statistisch sicheren Schätzung des Erwartungswertes der spezifischen Aktivität mit der Möglichkeit verknüpft werden, auch den für eine repräsentative Beprobung erforderlichen Stichprobenumfang entsprechend den konkreten Gegebenheiten zu bestimmen.

Wird auf Basis der oberen Konfidenzgrenze des Erwartungswertes der spezifischen Aktivität die Überwachungsgrenze bzw. der Dosisrichtwert eingehalten, so ist der zu überprüfende Rückstand nachweislich nicht überwachungsbedürftig. Wird mit der oberen Konfidenzgrenze die relevante Überwachungsgrenze bzw. der Dosisrichtwert nicht eingehalten, so bedeutet dies nicht unbedingt, dass der Rückstand überwachungsbedürftig ist. Durch Erhöhung des Stichprobenumfangs könnte die Einhaltung der Überwachungsgrenze bzw. des Dosisrichtwertes nachweisbar sein, weil damit der in der oberen Konfidenzgrenze enthaltene "Sicherheitsfaktor" reduziert wird. Diese Chance ist nicht mehr als real anzusehen, wenn mit der unteren Konfidenzgrenze die Überwachungsgrenze bzw. der Dosisrichtwert überschritten wird. In diesem Fall ist der untersuchte Rückstand als überwachungsbedürftig einzustufen.

Die Berechnung von Konfidenzgrenzen für den Erwartungswert erfordert den Ansatz eines bestimmten Modells der statistischen Verteilung der Stichprobenwerte. Im Allgemeinen kann davon ausgegangen werden, dass die spezifische Aktivität eine lognormal verteilte Zufallsgröße ist. In bestimmten Fällen kann die spezifische Aktivität von Rückständen durch eine Normalverteilung modelliert werden. Dies kann insbesondere bei relativ homogenen Rückständen aus industriellen Prozessen und bei Verwendung von Mischproben, die aus einer großen Anzahl von Einzelproben hergestellt wurden, angemessen sein. Für eine Anwendung des Ansatzes der Normalverteilung statt des generellen Ansatzes einer Lognormalverteilung ist es erforderlich, dessen bessere Eignung durch einen Anpassungstest nachzuweisen.

Störungen der angesetzten Verteilungsart, wie in der Stichprobe enthaltene Ausreißer oder - im Fall der Lognormalverteilung - durch einen in den Messwerten enthaltenen konstanten Untergrund, sollten bei der Berechnung von Konfidenzgrenzen des Erwartungswertes berücksichtigt werden.

Ebenfalls sollten Proben, deren spezifische Aktivität unter der messtechnischen Erkennungsgrenze liegt, bei der statistischen Auswertung der Messergebnisse zur Schätzung der Verteilungsparameter, die für die Berechnung von Konfidenzgrenzen des Erwartungswertes benötigt werden, in geeigneter Weise berücksichtigt werden.

4 Methodik

Zur Umsetzung der in Kapitel 3 dargelegten Grundsätze für den Nachweis der Einhaltung von Überwachungsgrenzen bzw. des Dosisrichtwertes wird die in Abschnitt 4.1 in einem Gesamtschema dargestellte Methodik empfohlen. Die Schritte zur Berechnung von oberen bzw. unteren Konfidenzgrenzen für die Erwartungswerte der spezifischen Aktivitäten der langlebigen Radionuklide sind in einem Teilschema dargestellt. Zur Schätzung von oberen Konfidenzgrenzen können vereinfachte Methoden genutzt werden, die ausreichend konservative Werte liefern.

Methodische Aspekte der Probenahme, der Messung der spezifischen Aktivitäten der langlebigen Radionuklide und zur Berechnung von Konfidenzgrenzen für die Erwartungswerte der spezifischen Aktivitäten anhand von Stichproben werden in den Abschnitten 4.2 bis 4.9 erläutert. Auf die hierzu verwendeten Ansätze und statistischen Modelle wird in den Anhängen A bis E näher eingegangen.

4.1 Gesamtschema "Prüfung der Einhaltung von Überwachungsgrenzen" und Teilschema "Berechnung von Konfidenzgrenzen zum Erwartungswert der spezifischen Aktivität"

Das Gesamtschema der Methodik zur Prüfung der Einhaltung von Überwachungsgrenzen zeigt die Abbildung 1. Soll der Nachweis der Einhaltung des Dosisrichtwertes zur Entlassung von Rückständen aus der Überwachung nach § 98 StrlSchV geführt werden, so ergeben sich in diesem Schema die folgenden Änderungen:

Punkt 3: "vereinfachte Schätzung oberer Konfidenzgrenzen UL_r nach Abschnitt 4.5" (Berechnung der maximalen spezifischen Aktivitäten C_U238max und C_Th232max entfällt, da die einzelfallspezifische Dosisabschätzung Störungen des radioaktiven Gleichgewichts der Zerfallsreihen berücksichtigt);

Punkt 4: "Dosisrichtwert bei Ansatz der oberen Konfidenzgrenzen UL_r eingehalten?";

Punkt 5: "genauere Berechnung oberer Konfidenzgrenzen UL_r gemäß Teilschema" (Berechnung der maximalen spezifischen Aktivitäten C_U238max und C_Th232max entfällt, s.o.);

Punkt 6: "Dosisrichtwert bei Ansatz der oberen Konfidenzgrenzen UL_r eingehalten?";

Punkt 7: "Berechnung unterer Konfidenzgrenzen LL_r" (Berechnung der Testgrößen C^L_U238max und C^L_Th232max entfällt, s.o.);

Punkt 8: "Dosisrichtwert bei Ansatz der unteren Konfidenzgrenzen LL_r eingehalten?".

Anmerkung:

Wenn unter Punkt 8 festgestellt wird, dass bei Ansatz der unteren Konfidenzgrenzen LL_r der Dosisrichtwert nicht eingehalten wird, so ist die resultierende Schlussfolgerung "Charge ist überwachungsbedürftig" im Rahmen der sonstigen Annahmen und Gegebenheiten, auf deren Basis die Dosisabschätzung erfolgte, zu verstehen. Dies bedeutet nicht zwangsläufig, dass § 99 StrlSchV für in der Überwachung verbleibende Rückstände anzuwenden ist. In solchen Fällen sollte geprüft werden, ob durch eine Vermeidung übermäßiger Konservativitäten bei den diversen Annahmen, die für die Dosisabschätzungen verwendet wurden, durch eine Änderung der Art der Verwertung bzw. Beseitigung des Rückstandes oder durch Umsetzung geeigneter Schutzmaßnahmen eine Einhaltung des Dosisrichtwertes für eine Entlassung der Rückstände aus der Überwachung nach § 98 StrlSchV nachgewiesen werden kann.

Die Punkte des Gesamtschemas (Abbildung 1) und des Teilschemas (Abbildung 2) werden in den nachfolgenden Abschnitten erläutert. Eine ausführliche Beispielrechnung enthält das Kapitel 5.

4.2 Beprobung

Zur Beprobung einer Rückstandscharge (Gesamtschema Punkt 1) ist eine zufällige Stichprobe mit n Einzelproben zu entnehmen. Die Masse der Einzelproben hängt von den Anforderungen des zur Messung der spezifischen Aktivitäten vorgesehenen Verfahrens ab. Für die γ-spektrometrischen Messungen werden i. d. R. Einzelproben mit einer Masse von ca. 1 kg benötigt.

Zur Methodik der Probenahme sei auf [8], [9] verwiesen. Danach sind i. Allg. die "einfache zufällige Probenahme" oder die "zufällige Probenahme in Blöcken" (z.B. zufällige Probenahme pro Tag, Woche o. A.) geeignet. Wenn keine zeitlichen/räumlichen Trends/Muster in der Verteilung der spezifischen Aktivität auftreten, kann auch eine "systematische Probenahme" geeignet sein.

Der Stichprobenumfang n sollte auf Basis der Vorkenntnisse zur Heterogenität bzw. Variabilität der spezifischen Aktivität des zu untersuchenden Rückstandes und des vermuteten Abstandes des zu bestimmenden Erwartungswertes der spezifischen Aktivität von der Überwachungsgrenze für den vorgesehenen Weg der Verwertung oder Beseitigung festgelegt werden. Der für einen zuverlässigen Nachweis der Einhaltung von Überwachungsgrenzen bzw. des Dosisrichtwertes erforderliche Stichprobenumfang wird sich letztlich als um so größer ergeben, je ausgeprägter die Heterogenität bzw. Variabilität der spezifischen Aktivität ist und je näher die spezifische Aktivität an der Überwachungsgrenze bzw. die resultierende effektive Dosis am Dosisrichtwert liegt. Für den Fall der Normalverteilung sei zur Bestimmung des Stichprobenumfangs auf Anhang E von [9] hingewiesen.

Abbildung 1: Gesamtschema zur Prüfung der Einhaltung von Überwachungsgrenzen

Abbildung 2: Teilschema zur Berechnung von Konfidenzgrenzen zum Erwartungswert der spezifischen Aktivität

Zur erstmaligen Untersuchung von Rückständen einer bestimmten Art wird ein Stichprobenumfang von n = 20 empfohlen [9]. Im Einzelfall kann auch ein kleinerer Stichprobenumfang (z.B. n = 10) gerechtfertigt sein, wenn für den Rückstand eine gute Homogenität und/oder relativ kleine Werte der spezifischen Aktivität anzunehmen sind. Der in den Konfidenzgrenzen für die Schätzung des Erwartungswertes der spezifischen Aktivität enthaltene "Sicherheitsfaktor" ist umso größer, je stärker die Heterogenität/Variabilität des Rückstandes und je geringer der Stichprobenumfang ist. Der Anwender kann somit im Rahmen der empfohlenen Methodik den Beprobungsaufwand nach den konkreten Materialeigenschaften und strahlenschutzrechtlichen Anforderungen optimieren.

Für die in Abschnitt 4.5 (siehe auch Anhang B) erläuterte Methode zur vereinfachten Schätzung der oberen Konfidenzgrenzen werden geradzahlige Stichprobenumfänge vorausgesetzt.

4.3 Messergebnisse zur spezifischen Aktivität und Bezugnahme auf Referenznuklide

Es sei C_r,i die für die i-te Einzelprobe einer Stichprobe vom Umfang n (i = 1 bis n) gemessene spezifische Aktivität des Radionuklids r (Gesamtschema Punkt 2). Für die Beurteilung der Qualität der Messergebnisse sollten die vollständigen Standardunsicherheiten der Messungen angegeben werden. Methodische Hinweise zu messtechnischen Aspekten enthält der Anhang A.

Für Proben, bei denen die Messung für das Radionuklid r lediglich zur Feststellung eines unter der Erkennungsgrenze C_r^* liegenden Werts der spezifischen Aktivität geführt hat, wird das Ergebnis der Messung in der Form "C_r,i < C_r,i^*" ausgewiesen (siehe [7], [10]).

Nach den in den Abschnitten 3.3 und 3.4 dargelegten Grundsätzen ist es nicht unbedingt nötig, immer für alle langlebigen Radionuklide Messungen durchzuführen. In vielen Fällen ist es sinnvoll und ausreichend, für bestimmte Radionuklide r die spezifische Aktivität über Aktivitätsrelationen

zu schätzen, die in früheren Untersuchungen für den zu bewertenden Rückstand ermittelt wurden. Dadurch kann der Aufwand zur Bestimmung der spezifischen Aktivität für einige schwer messbare Radionuklide (z.B. Po-210) erheblich reduziert werden. Mit (5) kann eine Messung von C_r,i durch

ersetzt werden.

4.4 Definition der Verteilungsart über das Bestimmtheitsmaß R² im Q-Q-Plot

Die Berechnung von Konfidenzgrenzen zum Erwartungswert einer Zufallsgröße auf der Basis einer Stichprobe erfordert die Annahme einer bestimmten Art der statistischen Verteilung dieser Größe in der Grundgesamtheit (hier: Verteilung der spezifischen Aktivität C_r in der untersuchten Charge).

Für die spezifische Aktivität C_r kann in der Regel von einer Lognormalverteilung ausgegangen werden, die unter Umständen durch einen konstanten Untergrund gestört sein kann. Diese Annahme wird durch die Beziehung C_r ~ c_r + Ln(μ_r; σ_r) zum Ausdruck gebracht, in der c_r den konstanten Untergrundwert bezeichnet. Der Untergrundwert c_r ist eine nicht-negative Größe und wird nach oben durch den kleinsten Messwert beschränkt: 0 ≤; c_r < C_{r, <1>}. Die beiden Parameter μ_r und σ_r bezeichnen den Erwartungswert und die Standardabweichung der Größe X_r = ln (C_r - c_r ), die einer Normalverteilung genügt; X_r ~ N (μ_r; σ_r). Untergrundwerte der spezifischen Aktivität von Rückständen können entsprechend der Herkunft des Materials geogen bedingt sein; sie können aber auch durch die technologischen Prozesse entstanden sein, bei denen die Rückstände angefallen sind, bzw. auch eine Folge der Verwendung von Mischproben sein (nach einer perfekten Vermischung der Rückstandsmenge würde die spezifische Aktivität einen konstanten Wert C_r = c_r annehmen).

In bestimmten Fällen (siehe Abschnitt 3.5) kann es gerechtfertigt sein, für die spezifische Aktivität von der Annahme einer Normalverteilung auszugehen: C_r = X_r ~ N(μ_r; σ_r). Hier sind die Parameter μ_r und σ_r der Erwartungswert bzw. die Standardabweichung der spezifischen Aktivität C_r . Hierzu sei angemerkt, dass für die Parameter der Normalverteilung die gleichen Bezeichnungen μ_r und σ_r wie zur Lognormalverteilung verwendet werden, obwohl sie unterschiedliche Größen darstellen.

Sofern nicht bereits durch vorherige Untersuchungen der zu bewertenden Rückstände hinreichende Kenntnisse zur Art der statistischen Verteilung der spezifischen Aktivität vorliegen, ist die Eignung der Annahmen einer Lognormal- bzw. einer Normalverteilung zu prüfen, auch wenn i. Allg. das Modell der Lognormalverteilung zutreffend sein wird. Dies gilt sowohl für vereinfachte Schätzungen oberer Konfidenzgrenzen UL_r (Upper Level; Gesamtschema Punkt 3) als auch für genauere Berechnungen oberer Konfidenzgrenzen (Gesamtschema Punkt 5) bzw. unterer Konfidenzgrenzen LL_r (Lower Level; Gesamtschema Punkt 7).

Zur Definition der Verteilungsart kann das Bestimmtheitsmaß R² im so genannten Quantil-Quantil-Plot (Q-Q-Plot) für lognormal bzw. normal verteilte Zufallsgrößen genutzt werden. Diese Methode ist einfach und effizient; ihre Anwendung verlangt keine vertiefte Datenanalyse mit aufwändigen Rechnungen und ermöglicht auch die Berücksichtigung von Proben mit Messergebnis " C_r,i < C_r,i^*". Es sei n_r,e die Anzahl der Einzelproben aus der Stichprobe mit Messergebnissen "C_r,i < C*_r,i. Für die anderen Einzelproben liegen konkrete Messwerte C_r,i vor (Teilschema Punkt 1).

Mit C_r,, werden die nach der Größe geordneten Messergebnisse bezeichnet, wobei für Proben mit dem Ergebnis "C_r,i < C^*_r,i. die Erkennungsgrenze C^*_r,i eingesetzt wird. Dann gilt C_r,, ≤; C_r,<j> bei i < j für alle i und j von 1 bis n. Es sei

(7)

(8)

ist dann die Anzahl von Einzelproben, deren spezifische Aktivität nicht größer als C^*_r ist. Die Zahl n^*_r kann größer sein als die Anzahl n_r,e der Einzelproben mit dem Messergebnis "C_r,i < C^*_r,i".

Für alle i > n^*_r liegen dann echte Messwerte C_r, vor. Anhand dieser (nach aufsteigender Größe geordneten) Messwerte ist zu entscheiden, ob die spezifische Aktivität C_r des Radionuklids "r" als normal oder lognormal verteilte Größe anzusehen ist.

Zur Vereinheitlichung der Bezeichnungen sei bei Annahme einer Normalverteilung x_r = C_r. Bei Annahme einer Lognormalverteilung ist x_r = ln (C_r - c_r ) normal verteilt, wobei mit c_r der Wert eines u. U. vorhandenen konstanten Untergrundes bezeichnet sei. Zur Entscheidung über die Verteilungsart wird für beide Annahmen das Bestimmtheitsmaß R² nach PEARSON für den Quantil-Quantil-Plot berechnet (Teilschema Punkt 2), in dem die Werte x_r, für i von n^*_r +1 bis n über die Perzentile k_pi der Standardnormalverteilung (F_N(0,1)(k_pi) = P_i) zu den Wahrscheinlichkeiten

(9)

aufgetragen werden ²;

(10)

Für die Annahme einer Normalverteilung wird das Bestimmtheitsmaß R² durch den Index (N) gekennzeichnet (R²_(N). Analog bezeichnet R²_(Ln) das Bestimmtheitsmaß (10) bei Annahme einer Lognormalverteilung. Zur Vereinfachung der Berechnung von R²_(Ln) wird zunächst c_r = 0 gesetzt.

Wenn R²_(N) > R²_(Ln) ist (siehe Teilschema Punkt 3), kann die Berechnung von Konfidenzgrenzen zum Erwartungswert der spezifischen Aktivität C_r unter Annahme einer Normalverteilung erfolgen (Teilschema Punkte 4 bis 9), sonst gilt die Annahme, dass die spezifische Aktivität eine lognormal verteilte Größe ist (Teilschema Punkte 10 bis 15). Wenn R²_(N) jedoch nur wenig größer als R²_(Ln) ist und n^*_r= 0 ist, so sollte R²_(Ln) korrekt als der größte Wert des Bestimmtheitsmaßes bei Variation von c_r im zulässigen Bereich (0 ≤; c_r < C_r,) berechnet werden. Auf diese Weise erhält man auch einen Schätzwert für den konstanten Untergrund c_r (siehe Anhang C). Im Fall n^*_r ≥ 1 ist eine Berechnung von C_r nicht mehr sinnvoll. Das Bestimmtheitsmaß R²_(Ln) wird dann immer mit dem festen Wert c_r = 0 berechnet.

4.5 Vereinfachte Schätzung oberer Konfidenzgrenzen UL_r zum Erwartungswert der spezifischen Aktivität C_r

Die vereinfachten Schätzungen oberer Konfidenzgrenzen UL_r zum Erwartungswert der spezifischen Aktivität C_r basieren auf der Statistik der nach aufsteigender Größe geordneten Messwerte C_r, (mit i = 1 bis n). Der Anhang B enthält hierzu für die Ansätze der normalen bzw. der lognormalen Verteilung der Messwerte ausführliche Erläuterungen. Danach kann im Fall der Normalverteilung für UL_r eine Linearkombination von zwei bestimmten, aufeinander folgenden Messwerten gesetzt werden, die nur vom Stichprobenumfang n abhängt. Im Fall der Lognormalverteilung wird UL_r durch einen Messwert bestimmt, dessen Ordnungszahl vom Stichprobenumfang n sowie von einer Prüfgröße, die aus den beiden größten und den beiden mittleren Messwerten zu berechnen ist, bestimmt wird.

Die Methode zur vereinfachten Schätzung von oberen Konfidenzgrenzen UL_r setzt im Fall der Lognormalverteilung voraus, dass der Stichprobenumfang n eine gerade Zahl ist und n^*_r < n/2 gilt, so dass für i ≥ n/2 echte Messwerte C_r, vorliegen. Für eine einheitliche Vorgehensweise wird die Gültigkeit dieser Annahmen auch für normal verteilte Messwerte angenommen. Die vereinfachte Schätzung von oberen Konfidenzgrenzen wird hier für Stichprobenumfänge n von 6 bis 30 in Schritten von 2 sowie darüber hinaus für n von 40 bis 100 in Schritten von 10 betrachtet.

Sofern auf der Grundlage der vereinfachten Schätzung von UL_r die Einhaltung der Überwachungsgrenze bzw. des Dosisrichtwertes nicht nachgewiesen werden kann (Gesamtschema Punkt 4), sind genauere Berechnungen von UL_r mit den in Abschnitt 4.6 erläuterten Methoden erforderlich.

4.5.1 Schätzung von UL_r bei Normalverteilung der spezifischen Aktivität C_r

Ist E_r der (wahre, unbekannte) Erwartungswert der spezifischen Aktivität C_r , so ist eine obere Konfidenzgrenze UL_r so zu bestimmen, dass bei der zulässigen Irrtumswahrscheinlichkeit von 0,05 die Beziehung E_r < UL_r gilt; d. h. Pr (UL_r ≥ E_r) = 0,95. Nach Anhang B wird dies gewährleistet mit

ULr = A ⋅ Cr <k> + (1- a) ⋅ Cr,<k+l>

(11)

und den in der Tabelle 1 angegebenen Werten der Ordnungszahl k und des Wichtungskoeffizienten a, die vom Stichprobenumfang n abhängen.

4.5.2 Schätzung von UL_r bei Lognormalverteilung der spezifischen Aktivität C_r

Im Fall der Lognormalverteilung ist zunächst die folgende Prüfgröße zu berechnen:

(12)

wobei k_p das P%-Perzentil der Standardnormalverteilung F_N(0,1) bezeichnet (F _N(0,1) (kp) = P). Durch Vergleich der Prüfgröße (12) mit kritischen Werten S_n;i (i = 0, 1, ...), die in den Tabellen 2 und 3 angegeben sind, kann ein Messwert C_r,<n-i> als konservativer Schätzer für den Erwartungswert von C_r zum Vertrauensniveau von 95 % bestimmt werden. Wenn s_r,n ≤; S_n,i gilt, wobei i die größte Zahl ist, für die diese Relation erfüllt wird, kann mit UL_r = C_{r,<n - i>} gerechnet werden. Ist s_r,n > S_n;0, so ist eine vereinfachte Schätzung der oberen Konfidenzgrenze UL_r zum Erwartungswert der spezifischen Aktivität im Fall der Lognormalverteilung nicht möglich. Es muss dann eine genauere Berechnung von UL_r (Gesamtschema Punkt 5) nach der in Abschnitt 4.6 erläuterten Methode vorgenommen werden , da für das vorgegebene Vertrauensniveau von 95 % nicht ausgeschlossen werden kann, dass der (wahre) Erwartungswert über dem größten Messwert C_r,<n>, liegt. Dieser Fall kann bei relativ kleinen Stichproben und sehr breiten Lognormalverteilungen auftreten.

Tabelle 1: Ordnungszahlen k und Wichtungskoeffizienten A zur vereinfachten Schätzung von UL_r im Fall der Normalverteilung gemäß Gl. (11); Stichprobenumfänge n = 6(2)30(10)100; P = 0,95

n	k	a		n	k	a		n	k	a		n	k	a
6	5	0,715		16	11	0,324		26	17	0,406		60	36	0,173
8	6	0,333		18	12	0,055		28	18	0,219		70	42	0,677
10	8	0,963		20	14	0,890		30	19	0,022		80	47	0,183
12	9	0,783		22	15	0,742		40	25	0,376		90	53	0,744
14	10	0,568		24	16	0,580		50	31	0,747		100	58	0,323

Mit den kritischen Werten S_n;i aus Tabelle 2 bzw. Tabelle 3 kann i. d. R. eine vereinfachte Schätzung der oberen Konfidenzgrenze UL_r. (Gesamtschema Punkt 3) zum Erwartungswert der spezifischen Aktivität des Radionuklids r auf Basis der Stichprobe vom Umfang n vorgenommen werden:

ULr = Cr,<n-i> mit der größten Zahl i, für die sr,n < Sn;i ist.

(13)

Die in (12) zur Berechnung von s_r,n benötigten Perzentile k_(n-1)/n der Standardnormalverteilung sind jeweils in der letzten Zeile der Tabellen 2 und 3 angegeben.

Die vereinfachte Schätzung oberer Konfidenzgrenzen UL_r zum Erwartungswert der spezifischen Aktivität führt in der Regel zu relativ konservativen Werten; sie gewährleistet aber, dass der wahre (unbekannte) Erwartungswert von C_r mit der zulässigen Irrtumswahrscheinlichkeit von (1 - P) = 0,05 kleiner als UL_r ist, und wird in unkritischen Fällen bereits den sicheren Nachweis der Einhaltung von Überwachungsgrenzen bzw. des Dosisrichtwertes ermöglichen.

Neben der Einfachheit besteht ein wesentlicher Vorteil der vereinfachten Schätzungen von UL_r in ihrer Robustheit gegen Störungen der "reinen" Verteilungen durch Messergebnisse "C_r,i < C^*_r,i so genannte "Ausreißer" oder - im Fall der Lognormalverteilung - durch einen in den Messwerten enthaltenen konstanten Untergrund c_r . Diese Aspekte müssen bei der vereinfachten Schätzung von UL_r nicht betrachtet werden.

4.6 Berechnung von Konfidenzgrenzen zum Erwartungswert der spezifischen Aktivität

Wenn mit der im vorigen Abschnitt genannten vereinfachten Schätzung oberer Konfidenzgrenzen UL_r zum Erwartungswert der spezifischen Aktivität die Einhaltung der Überwachungsgrenze bzw. des Dosisrichtwertes nicht nachgewiesen werden kann (Gesamtschema Punkt 4), so muss die Berechnung von UL_r, mit den nachfolgend für die Fälle der Normal- und der Lognormalverteilung dargelegten genaueren Methoden erfolgen (Gesamtschema Punkt 5), die zu weniger konservativen Werten führen. Damit können auch untere Konfidenzgrenzen LL_r (Lower Level, Gesamtschema Punkt 7) berechnet werden.

Die in diesem Abschnitt erläuterte Methode zur Berechnung von Konfidenzgrenzen für den Erwartungswert der spezifischen Aktivität basiert auf der Schätzung der Parameter für normal bzw. lognormal verteilte Zufallsgrößen auf Basis der Stichprobenwerte und ermöglicht die Berechnung sowohl oberer Konfidenzgrenzen UL_r (Gesamtschema Punkt 5) als auch unterer Konfidenzgrenzen LL_r (Gesamtschema Punkt 7).

Die Schritte der hierzu erforderlichen Berechnungen sind in Abbildung 2 (Teilschema) dargestellt. Die Punkte 1 bis 3 des Teilschemas wurden bereits in Abschnitt 4.4 erläutert. Die Schätzung der Verteilungsparameter der Lognormalverteilung (Teilschema Punkte 10 bis 14) erfolgt weitgehend analog zur Schätzung der Parameter der Normalverteilung. Der Unterschied besteht nur darin, dass zur Lognormalverteilung die Logarithmen der Messwerte C_r,i abzüglich des ggf. in den Messwerten enthaltenen Untergrundwertes c_r zu betrachten sind (die Größe X_r = ln(C_r - c_r ) ist normal verteilt), der ebenfalls zu berechnen ist. Erhebliche Unterschiede ergeben sich später bei der Berechnung von Konfidenzgrenzen für den Erwartungswert.

4.6.1 Schätzung der Verteilungsparameter

Die Schätzung der Parameter μ_r und σ_r einer Normalverteilung bzw. von μ_r, σ_r und c_r im Fall einer Lognormalverteilung anhand der für die Stichprobe gemessenen Werte der spezifischen Aktivität C_r wird in Anhang C ausführlich erläutert. Die erforderlichen Berechnungen können durch Störungen der "reinen" Verteilung erschwert werden. Solche Störungen sind Messergebnisse "C_r,i < C^*_r,i", der bei einer Lognormalverteilung mögliche konstante Untergrundwert c_r sowie in der Stichprobe evtl. enthaltene "Ausreißer", die zu identifizieren und ggf. zu separieren sind.

Wie aus dem Teilschema ersichtlich ist, muss die Schätzung der Verteilungsparameter wiederholt werden, wenn ein Ausreißer identifiziert und separiert wurde. Im ersten Zyklus wird angenommen, dass in der Stichprobe kein Ausreißer enthalten ist. Generell sei n_r,A die Anzahl der Ausreißer in der Stichprobe für das Radionuklid r; n_r = n - n_r,a ist die Zahl der für die Parameterschätzung zu verwendenden Messergebnisse. In nr sind ggf. n_r,e Proben mit dem Ergebnis "C_r,i < C^*_r,i" enthalten.

Wenn später ein extrem kleiner oder großer Messwert als Ausreißer identifiziert und separiert wird, so werden die Werte von n_r und n_r,a entsprechend verändert (n_r : = n_r - 1 und n_r,a : = n_r,a + 1; siehe Teilschema Punkte 8 bzw. 14). Da das Ergebnis der Prüfung auf Ausreißer von der Verteilungsart abhängt, erhalten die Größen n_r und n_r,a den entsprechenden Index (N) bzw. (Ln). Diese werden nicht angegeben, wenn keine Missverständnisse zu befürchten sind.

Im Hinblick auf die einheitliche Verwendung der nachfolgenden Formeln zur Schätzung der Parameter μ_r und σ_r für normal bzw. für lognormal verteilte Zufallsgrößen C_r werden zur Normalverteilung die Bezeichnungen X_r = C_r für die Zufallsgröße, x_r,i = C_{r ,i} für den Messwert zur spezifischen Aktivität des Radionuklids r der i-ten Einzelprobe und x^*_r,i = C^*_r,i für die Erkennungsgrenze dieser Messung verwendet (damit ist x^*_r = C^*_r; siehe Berechnung von C^*_r und n^*_r gemäß Gl. (7) und (8)). Im Fall der Lognormalverteilung wird analog die Bezeichnung X_r = ln(C_r - c_r ) verwendet

Tabelle 2: Kritische Werte S_n;i und Perzentile k_(n-1)/n, der Standardnormalverteilung zur einfachen Schätzung oberer Konfidenzgrenzen UL_r nach Gl. (12), (13); Stichprobenumfänge n = 6(2)30; P = 0,95

i \ n	6	8	10	12	14	16	18	20	22	24	26	28	30
0	0,34	0,66	0,92	1,13	1,31	1,47	1,61	1,73	1,84	1,94	2,03	2,11	2,19
1	-	0,11	0,41	0,64	0,83	1,00	1,14	1,27	1,38	1,48	1,58	1,66	1,74
2	-	-	-	0,26	0,48	0,66	0,81	0,95	1,07	1,18	1,27	1,36	1,44
3	-	-	-	-	0,15	0,36	0,53	0,68	0,81	0,92	1,03	1,12	1,21
4	-	-	-	-	-	0,07	0,27	0,44	0,58	0,70	0,81	0,91	1,00
5	-	-	-	-	-	-	0,01	0,20	0,36	0,50	0,62	0,72	0,82
6	-	-	-	-	-	-	-	-	0,14	0,30	0,43	0,54	0,65
7	-	-	-	-	-	-	-	-	-	0,10	0,24	0,37	0,48
8	-	-	-	-	-	-	-	-	-	-	0,06	0,20	0,32
9	-	-	-	-	-	-	-	-	-	-	-	0,03	0,16
k(n-1)/n	0,967	1,150	1,282	1,383	1,465	1,534	1,593	1,645	1,691	1,732	1,769	1,803	1,834

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